氨作为农业肥料的核心原料及未来零碳能源载体，其绿色合成技术备受全球关注。传统哈伯法合成氨依赖高温高压及化石燃料制氢，不仅能耗巨大且碳排放高。相比之下，利用电催化硝酸根还原（NitRR）技术，既能处理含硝酸盐的工业废水和地下水，又能以硝酸根为氮源、水为氢源，在温和条件下实现氨的可持续生产，被视为极具前景的替代方案。
然而，NitRR过程涉及硝酸根至亚硝酸根、再至氨的连续两步反应，其中第一步转化速率往往成为限制整体效率的瓶颈，导致反应动力学难以匹配。美国研究团队提出一种创新策略，利用阴离子插层CoNi层状双氢氧化物（LDH）精细调控氢自由基（*H）供应，并耦合Cu/Cu2O氧化还原体系，成功实现了两步反应速率的精准同步。
研究团队设计了多种阴离子（NO3−、Cl−、SO42−、MoO42−、WO42−）插层的CoNi LDH材料，通过调节*H吸附能力优化催化性能。实验发现，MoO4-CoNi LDH/CuO NW/CF电极表现卓越，在仅−0.2 V（vs. RHE）的超低电位下，氨法拉第效率高达99.78%，产率可达1.12 mmol cm−2 h−1，且具备14小时的优异稳定性。该性能显著优于传统铜基催化剂，且能有效将硝酸盐浓度降至世界卫生组织饮用水标准以下。
为深入解析反应机理，团队构建了基于两步反应速率常数（k1和k2）的动力学描述符及火山曲线模型。通过原位电化学测试与密度泛函理论（DFT）计算证实，Cu2O主要促进硝酸根向亚硝酸根的转化，而CoNi LDH则高效催化亚硝酸根加氢生成氨。这种“双步串联”动力学模型的建立，为定量描述NitRR过程及优化反应条件提供了强有力的理论工具。
对于中国新能源与环保行业而言，该研究揭示了通过界面工程与动力学匹配解决多步反应速率失衡问题的关键路径，特别是在利用工业废水资源制备高附加值氨燃料方面，为国内开发低成本、高效率的电催化合成氨系统提供了重要的技术参考与研发思路。